近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員王軍虎團(tuán)隊(duì)開發(fā)出具有高溫抗燒結(jié)性且表現(xiàn)出很好的活性的新型氧化鈦包裹金催化劑，為合理設(shè)計(jì)和開發(fā)高穩(wěn)定性的金催化劑提供了新策略。

負(fù)載型金催化劑由于其獨(dú)特的催化性能，在一氧化碳氧化、水煤氣變換（WGS）、甲烷氧化重整等眾多反應(yīng)中發(fā)揮著重要的作用。在前期的研究中，王軍虎團(tuán)隊(duì)與研究員喬波濤和中科院院士張濤團(tuán)隊(duì)合作，首次發(fā)現(xiàn)金及鉑族金屬與羥基磷灰石（HAP）之間氧誘導(dǎo)的金屬載體間強(qiáng)相互作用，進(jìn)一步通過對氧誘導(dǎo)金屬載體間強(qiáng)相互作用的調(diào)變，設(shè)計(jì)開發(fā)了具有獨(dú)特半包裹結(jié)構(gòu)的高溫抗燒結(jié)Au/HAP-TiO2催化劑。

此外，兩個團(tuán)隊(duì)合作在金催化劑體系的經(jīng)典金屬載體間強(qiáng)相互作用的研究方面也取得新進(jìn)展，首次發(fā)現(xiàn)了金與二氧化鈦之間的經(jīng)典金屬載體間強(qiáng)相互作用。但由于經(jīng)典金屬載體間強(qiáng)相互作用是可逆的，生成的TiOx包裹層在進(jìn)一步高溫氧化氣氛（高于400攝氏度）處理后會消退，使其無法對金納米顆粒的催化性能產(chǎn)生影響。因此，亟需開發(fā)新的策略以實(shí)現(xiàn)TiOx包裹層包裹金納米顆粒，同時該包裹層在高溫氧化氣氛下具有很強(qiáng)的耐受性，為氧化環(huán)境下高穩(wěn)定性金催化劑的設(shè)計(jì)和開發(fā)提供新方法。

該研究發(fā)現(xiàn)金納米顆?？稍谘趸瘹夥障卤灰粚涌蓾B透的TiOx薄層包裹，該條件與經(jīng)典金屬載體間強(qiáng)相互作用的發(fā)生條件恰好相反。產(chǎn)生此現(xiàn)象的關(guān)鍵是使用三聚氰胺進(jìn)行修飾，然后在高溫N2氣氛下處理，進(jìn)一步在800攝氏度空氣氣氛下焙燒。更重要的是，該TiOx包裹層在進(jìn)一步（400至600攝氏度）氧化氣氛下焙燒不消失，這也與經(jīng)典金屬載體間強(qiáng)相互作用相反。由于TiOx包裹層的產(chǎn)生，制備的金催化劑具有高溫抗燒結(jié)性且表現(xiàn)出很好的活性，同時在水煤氣變換反應(yīng)以及模擬汽車尾氣一氧化碳消除反應(yīng)中表現(xiàn)出很好的穩(wěn)定性。此外，該策略還可以擴(kuò)展到TiO2負(fù)載的金溶膠以及商業(yè)的RR2Ti催化劑。

相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-通訊》上，并在Nature Research Chemistry Community 作為亮點(diǎn)報(bào)道。該工作得到國家自然科學(xué)基金委和中科院國際合作重點(diǎn)基金的支持。

參考來源：大連化物所