近日，華東理工大學(xué)化學(xué)學(xué)院計(jì)算化學(xué)中心，龔學(xué)慶教授課題組的研究成果，《氧空位在二氧化鈰（111）面的聚集行為：羥基的關(guān)鍵作用》，【 “Clustering of oxygen vacancies atCeO2(111): Critical role of hydroxyls”】化解了該研究領(lǐng)域?qū)Χ趸嫳砻嫜跞毕萁Y(jié)構(gòu)多年的爭(zhēng)論。

龔學(xué)慶教授及其博士生吳新平利用密度泛函理論（DFT）計(jì)算，創(chuàng)新性地提出并證實(shí)一種令人意想不到的解釋模型，即材料當(dāng)中難以去除的羥基誘導(dǎo)了氧缺陷的聚集，能量上最優(yōu)及次優(yōu)的聚集形式恰好是直線形及三角形，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果完全吻合。

近20年來(lái)，許多實(shí)驗(yàn)學(xué)家利用掃描隧道顯微鏡（STM）及原子力顯微鏡（AFM）研究了稀土二氧化鈰（CeO2）（111）面上的表面氧缺陷結(jié)構(gòu)，觀測(cè)到高還原的CeO2(111)表面的氧缺陷有聚集傾向，并且主要以直線形和三角形為主。而諸多理論學(xué)家的計(jì)算結(jié)果卻與之相悖，指出氧缺陷之間存在“排斥作用”，傾向于單個(gè)存在，導(dǎo)致了實(shí)驗(yàn)與理論長(zhǎng)達(dá)數(shù)十年的爭(zhēng)論。

該研究工作不僅化解了二氧化鈰表面氧缺陷結(jié)構(gòu)數(shù)十年來(lái)的爭(zhēng)論，并且更加規(guī)范了缺陷模型，將有助于研究其它可還原性金屬氧化物的缺陷結(jié)構(gòu)及其物化性質(zhì)。

粉體圈·郜白

參考來(lái)源：華東理工大學(xué)化學(xué)學(xué)院