提要采用Ce02和La2 03的不同加入方式,制備了一系列以Ce02和La2 03為助劑的低貴金屬含量三效催化劑.用XRD和XPS對其結構進行了表征,并進行了孔結構測定.測試了樣品上C0,C3 H6和NO,三效轉化的溫度.轉化率曲線和S值一轉化率曲線.結果表明:以機械混合加入CeO2和La203的樣品抗燒結性能差,老化后在s≤1區的NO。和C3 H6轉化率明顯下降,但起燃溫度并不高;以硝酸鹽水溶液浸漬法加入CeO2和La2 03的樣品,Ce與La在樣品表面均能高分散,并可進入載體r-A1203內孔,均勻地分布在樣品的內外表面,具有良好的抗燒結性能;以LA2 03粉和浸漬法加入CeO2的樣品,分散度也較高,這兩種樣品老化后在S≤1區的NO。轉化率較高,后者的NO,轉化的窗口寬度優于其它樣品,催化性能也優于其它樣品.對催化劑老化前后的結構和三效活性進行了關聯和初步討論.
關鍵詞氧化鈰,氧化鑭,三效催化劑,貴金屬
1、催化劑的制備以Y-Al2O3負載助劑為La2 03和Ce02的貴金屬顆粒狀催化劑中,貴金屬總量為0.40%(Pt 0.15%,Pd 0.20%,Rh 0.05%),La203和Ce02的含量均為30%.以三種不同的方式加入La2O3,和Ce02:(1)La2 03及Ce02與Y-Al2O3機械混合,記為PM/Ce/La;(2)La203與Y-Al2O3機械混合后再以Ce(N03)3,水溶液浸漬,記為PM_Ce/La;(3)La(N03)3,水溶液與Ce(N03)3,水溶液同時浸漬于Y-Al2O3上,記為PM-Ce-La.浸漬樣品經烘干及300℃分解2 h后,用H2PtCl6·6H20,PdCl2和RhCl3·3H20的混合水溶液等量浸漬,烘干后500℃焙燒2 h,再于450℃下H2還原2 h而成.樣品老化條件為在空氣氣氛中850℃焙燒2 h.
從實際應用的角度看,窗口寬度W也是衡量催化劑優劣的重要數據.結果表明,浸漬樣品由于內外表面均有高分散的h和/或Ce,所以W值明顯高于機械混合樣品,尤其是新鮮樣品PM-Ce/La的W值為其它樣品的3倍以上.但老化后所有樣品的W值均有所下降.